No document available.
Abstract :
[en] The main objective of this work was to determine the inorganic chlorine budget (Cly) at northern midlatitudes, to establish its variability and to study its temporal evolution over the last fifteen years.
To achieve this, we have analyzed the observational database made of IR solar spectra recorded mainly with high resolution Fourier transform spectrometers installed at the International Scientific Station of the Jungfraujoch, located in the Swiss Alps, at 3580m altitude.
The analysis of ATMOS (Atmospheric Trace Molecule Spectroscopy) data allowed us to first establish that HCl and ClONO2 account for more than 93% of the total inorganic chlorine, and that the summation of their vertical column abundances is an excellent surrogate of the Cly evolution at midlatitudes. Thus, we have derived HCl and ClONO2 total column abundance time series above the Jungfraujoch to analyze their temporal evolutions. Their combination has allowed us to show that the Cly increase between 1986 and 1995 (+50%) resulted primarily from the photodissociation of long-lived chlorinated source gas, in particular the manmade chlorofluorocarbons (CFC), progressively transported to the stratosphere after their release at the Earth surface during the seventies and the eighties.
The organic chlorine (CCly) decrease in the troposphere resulting from regulations adopted by the Montreal Protocol, its Amendments and Adjustments, led to a progressive stabilization of Cly in the stratosphere. However, statistical analysis and interannual variability characterizing our time series, which extend to the end of 2000, prevent any final determination of the occurrence of the Cly maximum observed here at the end of October 1996, and of its subsequent decrease.
We also show that chlorine partitioning among the chlorinated reservoirs has been durably influenced by heterogeneous processes which took place on stratospheric aerosols significantly enhanced following strong volcanic eruption of Mt Pinatubo (Philippines) in June 1991.
The above-mentioned topics, complementary findings resulting from the study of the evolution of inorganic fluorine in the stratosphere, as well as comparisons other observational data bases and 2D model predictions are essentially discussed in Chapter 4. Before, Chapter 1 briefly reviews physical and chemical properties of the Earth atmosphere, and processes that control the state and erosion of stratospheric ozone. Individual contributions of chlorinated source gases to the CCly budget and their temporal evolution to the latter, inventory of Cly species, phase out schedule of chemical compounds covered by the Montreal Protocol and its Amendments and Adjustments are given in Chapter 2. Chapter 3 deals with instrumentation and data processing descriptions used to produce the geophysical data sets exploited in the main chapter of this work.
[fr] Le présent travail avait pour but principal de déterminer le bilan du chlore inorganique (Cly) aux latitudes moyennes de l'hémisphère Nord, d'établir sa variabilité temporelle et d'étudier son évolution au cours des quinze dernières années.
A cette fin, nous avons analysé la base de données observationnelles constituée de spectres solaires infrarouges enregistrés essentiellement à l'aide de spectromètres par transformée de Fourier installés à la station scientifique internationale du Jungfraujoch, située dans les Alpes suisses à 3580 m d'altitude.
Grâce à l'analyse des données produites par l'instrument spatial ATMOS (Atmospheric Trace Molecule Spectroscopy), nous avons d'abord établi que les concentrations stratosphériques des deux principaux réservoirs chlorés HCl et ClONO2 représentent plus de 93% du chlore inorganique total, et que la somme de leurs colonnes totales verticales constitue un excellent indicateur de l'évolution de Cly aux latitudes moyennes. Nous avons, dès lors, déterminé les colonnes individuelles de HCl et de ClONO2 au-dessus du Jungfraujoch et avons établi leurs évolutions temporelles moyennes. La combinaison de ces dernières nous a permis de montrer que l'accumulation importante de Cly entre 1986 et 1995 (+50%) a principalement résulté de la photodissociation des gaz sources chlorés à longue durée de vie, en particulier les chlorofluorocarbones (CFC), leur migration dans la stratosphère ayant suivi leurs émissions anthropiques massives intervenues à la surface de la terre durant les années septante et quatre-vingts.
La diminution du Cl organique dans la troposphère résultant des dispositions adoptées par le Protocole de Montréal et ses Amendements et Ajustements successifs a eu comme conséquence une stabilisation progressive du Cly dans la stratosphère. Cependant, nous avons montré, au vu des analyses statistiques des tendances et des variations interannuelles caractérisant nos séries temporelles arrêtées à la fin 2000, qu'il est prématuré de considérer la position du maximum de Cly observée ici en octobre 1996 ainsi que la décroissance notée ultérieurement comme définitivement établies.
Nous avons montré également que le partitionnement entre réservoirs chlorés a été sensiblement modifié suite à la forte augmentation de la charge en aérosols résultant de l'éruption volcanique intense du Mt Pinatubo (Philippines) en juin 1991.
Les différents aspects évoqués ci-avant, des enseignements complémentaires résultant de l'étude du fluor inorganique dans la stratosphère, des comparaisons avec d'autres bases observationnelles ainsi qu'avec des prédictions de modèles atmosphériques à deux dimensions sont essentiellement discutés dans le Chapitre 4. Auparavant, et après un bref rappel des propriétés physiques et chimiques de l'atmosphère terrestre, nous replaçons la problématique du chlore dans le contexte de l'ozone stratosphérique (Ch.1). Nous inventorions ensuite les composés organiques et inorganiques chlorés tout en rappelant les mesures adoptées par le Protocole de Montréal (Ch. 2). Nous décrivons enfin les techniques mises en œuvre, le traitement et l'analyse des données observationnelles utilisées (Ch. 3) afin de produire les résultats géophysiques exploités dans la partie principale de ce travail.
